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2011年,全智贤与李冰冰、邬君梅、休·杰克曼共同主演由王颖执导的剧情片《雪花秘扇》,在片中挑战一人分饰两角,分别饰演家道中落、无奈之下只能与屠夫结为夫妻的“雪花”和不爱说话但心思缜密的“索菲娅”。
2012年7月25日,全智贤与金允锡、金惠秀、李政宰联袂主演的由崔东勋执导的犯罪动作片《盗贼同盟》上映,在片中饰演威亚高手“耶妮可”一角,凭借该片获得了第49届韩国百想艺术大赏电影类奖项-最佳女配角及第7届亚洲电影大奖最佳女配角双提名,同时该片以1309万的观影人次在2012年创下韩国影史最多观影人次记录。
2013年1月30日,全智贤与河正宇、韩石圭、柳承范联合主演的谍战动作片《柏林》上映,在片中饰演朝鲜驻德大使馆的翻译官“延贞熙”一角 ;12月18日,与金秀贤领衔主演的爱情科幻喜剧《来自星星的你》首播,在剧中饰演目中无人、冒冒失失的韩流明星“千颂伊”一角。该剧最高收视率达28.1%,网络最高收视率达73.4%,双双位居韩国2013年迷你剧首位 。全智贤凭借该剧获得了SbS演技大赏年度大奖。2014年5月27日,全智贤获得了第50届韩国百想艺术大赏电视部门大赏。